3D打印多材料生物牙冠：多级结构调控与性能优化
在牙科领域，天然牙齿的牙釉质和牙本质为各向异性生物材料，其纳米结构在牙本质 - 釉质交界处近乎垂直排列，可有效防止裂纹扩展。然而，模仿类似材料面临诸多挑战。当前，3D打印在牙科应用广泛，但在打印牙齿各向异性仿生结构、利用不同复合材料设计牙釉质和牙本质异质性方面仍存在空白。同时，现有修复材料在模拟天然牙齿复杂微观结构、生物相容性和长期耐久性上也困难重重。
为解决这些痛点，朱美芳院士、张耀鹏研究员团队结合剪切诱导和磁辅助3D打印技术，采用自下而上、逐步组装的方法，制备出具有高度有序HAp纳米结构的多材料牙冠。通过精确控制HAp纳米棒的排列，使牙冠在牙本质 - 釉质交界处的纳米结构近乎垂直，且具备位点特异性组成、质地和出色的生物相容性。相关工作以“3D printing of biological tooth with multiple ordered hierarchical structures”为题发表在《Materials Today Bio》上。东华大学赵梦露博士为第一作者，耿亚楠硕士、范苏娜副研究员、姚响副研究员和北京化工大学王洁欣教授为共同作者，张耀鹏研究员和朱美芳院士为共同通讯作者。该研究为人工牙齿的制备提供了新的思路和方法，在生物材料工程领域具有重要意义。
研究内容
1. 磁性响应HAp基RBCs墨水的制备和特性，通过合成单分散的SPION@SiO2（SS）粒子、对HAp纳米棒进行氨基硅烷改性，再经静电吸附和高温烧结制备磁性HAp纳米棒，并将其混入树脂基质制备墨水。研究了该墨水的光学、磁学和流变学等性能。结果表明，HA - SS填料显著降低了墨水的紫外线透过率，提高了磁性响应性能和流变性能，使其适合3D打印。
2. HAp基RBCs的磁诱导取向，运用数值求解二阶微分方程估算取向时间，并创建不同方向和区域的增强结构，利用SAXS和SEM表征。研究了磁场对HAp纳米棒取向的影响。结果显示，在M70HA - SS30墨水中，100mT磁场下HAp纳米棒取向时间约为 - 1.6s，且磁场强度增加，HAp纳米棒排列有序性增强。
3. 3D打印RBCs的力学性能，对磁化的HAp基RBCs进行弯曲模量、弯曲强度和压缩强度测试，并观察微观结构。研究了不同取向的HAp纳米棒对材料力学性能的影响。结果表明，高度取向的HA - SS纳米棒的样条比传统成型方法的力学强度更好，如3D打印的M70HA - SS30在0°–90°取向时，各项力学性能指标达到较高值。
4. HAp基多材料RBCs墨水制备的牙齿结构，采用剪切力和磁场分别诱导M70HA30和M70HA - SS30形成牙本质和牙釉质结构，进行3D打印。研究了打印牙齿的结构、成分和微观硬度。结果显示，成功制备出模拟天然牙齿结构的牙冠，且在牙本质和牙釉质层的过渡区硬度呈现特定变化规律。
5. 3D打印多材料RBCs的体外生物活性，通过培养人牙髓干细胞（HDPSCs），检测碱性磷酸酶（ALP）活性、相关基因表达，以及在模拟体液（SBF）中浸泡观察。研究了材料的成骨分化能力和体外生物活性。结果表明，M70HA30和M70HA - SS30促进细胞分化和矿化，在SBF中能形成矿化层，具有良好的体外再矿化生物活性。
研究结论
本研究采用多种材料构建了具有多级有序分层结构的牙冠，该牙冠能够促进人牙髓干细胞（HDPSCs）的增殖、黏附和成骨分化。这项仿生学研究表明，3D磁性打印是一种卓越且高效的增材制造技术，可用于制备定制的分层复合材料。该技术能够精确设计复杂复合材料在高度矿化环境中的精细微观结构特征和成分组成，为仿生材料的发展开拓了新方向。这使得从生物材料进化中衍生出的独特设计理念能够融入合成复合材料，进而推动一系列功能性仿生材料系统的开发，而这些是传统技术难以实现的。这项用于生物医学应用的技术还可拓展至骨 - 软骨界面、肌腱 - 骨界面等更多领域，以进一步验证其通用性并确立其优势。
文章来源：
https://doi.org/10.1016/j.mtbio.2025.101454
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